De naam van Helene Kröller-Müller is onlosmakelijk verbonden met het naar haar genoemde Kröller-Müller Museum te Otterlo. Op 13 juli 1938 werd het museum – als rijksmuseum – geopend. De op haar initiatief in de voorgaande dertig jaar bijeengebrachte verzameling kunstwerken vormde de aanleiding tot de oprichting. Van 15 april 1937 – toen de Kröller-Müller Stichting als juridisch eigenaar van de collectie met de Staat der Nederlanden de overeenkomst tot oprichting van het museum sloot – tot haar overlijden op 14 december 1939 was Helene Kröller de eerste directeur van het museum.

Helene Müller bracht haar jeugd door in Düsseldorf, waar haar vader directeur-eigenaar van een scheepvaart- en handelsfirma was. Hier leerde zij haar man A.G. Kröller kennen, die op het hoofdkantoor van haar vader in de leer was. Direct na hun huwelijk in 1888 vestigde het echtpaar zich in Rotterdam. Helene Kröller ging zich na de verhuizing naar Den Haag begin deze eeuw bezighouden met het bij elkaar brengen van een kunstverzameling, uiteindelijk uitmondend in het inmiddels bekende museum.

Het Kröller-Müller Museum is te beschouwen als synthese van verschillende idealen die Helene Kröller een groot deel van haar leven heeft nagestreefd. Het is een openbare instelling ‘tot nut van het algemeen’. De huisvesting, in al zijn eenvoud toch een uiterst markant gebouw, werd ontworpen door de van oorsprong Belgische architect Henry van de Velde. Het bevindt zich in de bossen van De Hoge Veluwe, het vroegere landgoed van de Kröllers, dat door de verkoop op 26 april 1935 van de firma Wm H. Müller & Co’s Algemene Exploitatiemaatschappij aan de Stichting Het Nationale Park De Hoge Veluwe weliswaar geen rijksbezit was geworden, maar wel algemeen toegankelijk. Het in de jaren ’30 gerealiseerde conglomeraat van kunst, architectuur en natuur is in de loop der jaren een gelukkig initiatief gebleken met een grote aantrekkingskracht voor een breed publiek.

Het park De Hoge Veluwe is een samenvoeging van tal van kleinere bezittingen die door de Kröllers tot één geheel zijn versmolten. Het lag gunstig in de nabijheid van een van hun andere bezittingen, het landgoed De Harskamp. Daar hadden de Kröllers een van hun woonhuizen – Het Klaverblad – en enkele boerderijen, onder andere een kippenboerderij en de varkensfokkerij Tepelenburg. De Harskamp kreeg een agrarische functie, terwijl De Hoge Veluwe in eerste aanzet vooral als natuurgebied, inclusief jacht en bosexploitatie, werd ontwikkeld. Het echtpaar Kröller-Müller meende dat een goed voorbeeld goed zou doen volgen. Hun boerderijen op De Harskamp waren modern van opzet en trokken als modelboerderijen veel aandacht. Als ondernemers stimuleerden ze de ontwikkeling van die gebieden waar hun belangen lagen. Naast economische motieven waren echter ook ideële motieven van doorslaggevend belang.

De architect H.P Berlage kreeg de opdracht om op De Hoge Veluwe een jachthuis te bouwen, dat dienst zou gaan doen om zakenrelaties op aangename wijze te kunnen ontvangen, maar dat vooral van architectonische waarde zou zijn. In zijn verschijningsvorm diende het een blijvende getuigenis te zijn van de moeilijke tijd – de Eerste Wereldoorlog – waarin het tot stand kwam. De Kröllers woonden er zelf slechts de laatste jaren van hun leven. Dezelfde Berlage kreeg verder opdracht een museum te ontwerpen voor De Hoge Veluwe. In zijn ontwerp integreerde hij ook woon- en werkruimtes voor de Kröllers. Dat deed eveneens Henry van de Velde die, als opvolger van Berlage, een identieke opdracht kreeg. Geen van beide ontwerpen is echter uitgevoerd. Het in 1938 geopende museum was slechts als tijdelijke huisvesting bedoeld. Maar zoals dat zo vaak gaat, blijkt wat als tijdelijk was bedoeld zo goed te bevallen dat het nog steeds in gebruik is.

In haar op 25 november 1932 gedateerde nota ‘Het te stichten museum’ omschrijft Helene Kröller de gedachten van Henry van de Velde over de relatie van het door hem ontworpen gebouw en de omringende natuur van de heuvels van De Franse Berg op een zodanige manier, dat mag worden aangenomen dat deze omschrijving ook de hare was: Door deze plaatsing lichtte hij het als ’t ware van den aanvang af omhoog, als boven het gewone levensniveau uit. Maar ook op een geestelijk hooger niveau blijven levensmoeilijkheden en de algemeene strijd van materieele en geestelijke stroomingen en wereldbeschouwingen bestaan; van de Velde ziet dezen strijd rondom het museum gesymboliseerd in de heuvelen, die zijn gebouw, zinnebeeld van eigen persoonlijkheid en de wereld, waarin die persoonlijkheid door het noodlot is geplaatst, blijven omstuwen. Behalve de heuvelen laat hij ook het kronkelend eikenhakhout, waarmee ze begroeid zijn, onaangetast. Het chaotische der natuur is voor hem symbool van de nog ongerijpte denkbeelden en de strijd met zichzelf tot klaarheid te komen [...] Onder des meesters scheppende handen zal nu, op dit ruige en oneffen terrein, een nieuwe en geordende wereld ontstaan. Architectuur en natuur blijven zichzelf maar zijn juist als elkaars complement en tegenpool in evenwicht en harmonie.

Ook als verzamelaarster van kunst heeft Helene Kröller steeds geprobeerd tegengestelde zaken met elkaar tot iets nieuws van waarde aaneen te smeden, bijvoorbeeld oud en modern, realisme en abstractie, toegepaste kunst en kunst om zichzelf. Zij voelde sterk de behoefte om de samenhang der dingen te doorgronden en om het resultaat van haar overwegingen aan de gemeenschap na te laten. Het meest tastbare en universele is uiteraard de bijeengebrachte kunstcollectie. De voordrachten die zij in 1923-1924 voor de leden van de Haagse Volksuniversiteit heeft gehouden zijn gelukkig bewaard gebleven in haar in 1925 verschenen boek Beschouwingen over problemen in de ontwikkeling der moderne schilderkunst. In deze beschouwingen plaatste zij haar eigen opvattingen deels naast die van haar esthetisch adviseur H.P. Bremmer, in wie zij overigens een absoluut vertrouwen had. Zij wilde haar toehoorders helpen hun weg te vinden binnen de op het eerste oog soms ondoorgrondelijke wereld van de moderne kunst. In mij leeft heel sterk de overtuiging dat wij menschen op deze aarde zijn, niet om met elkander oorlog te voeren en elkander te hinderen, zooals het tegenwoordig wel eens den schijn heeft, maar om elkander te helpen en te ondersteunen, een ieder naar eigen vermogen, want wij allen zijn op deze hulp en ondersteuning aangewezen. Niemand onder ons is iets uit eigen kracht alleen.